刘琪团队在《分子催化》发表Ni-Ce催化剂调控四氢糠醇加氢开环研究论文

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   摘要:中科院兰州化学物理研究所刘琪团队在《 分子催化 》刊发《 沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响 》一文,研究围绕生物质绿色转化难点,通过更换不同沉淀剂调控镍

  中科院兰州化学物理研究所刘琪团队在《分子催化》刊发《沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响》一文,研究围绕生物质绿色转化难点,通过更换不同沉淀剂调控镍铈催化剂结构,筛选出高效非贵金属催化材料,实现四氢糠醇高选择性加氢开环制备1,5-戊二醇。

沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响

  1,5-戊二醇是医药、聚酯、日化领域关键化工原料,传统生产依赖不可再生石油资源,依托农林废弃物衍生的四氢糠醇制备该化学品是绿色化工重要方向。现阶段贵金属催化剂成本高昂、稳定性欠佳,普通镍基非贵金属催化剂又存在C-O键断裂选择性不足等短板,制约工业化落地。为此,研究团队选取草酸钠、碳酸钠、氢氧化钠、草酸四种沉淀剂,采用共沉淀法制备系列Ni-Ce双金属催化剂,系统探究沉淀剂种类对催化剂微观形貌、孔道结构、表面氧空位及金属相互作用的调控规律。

  借助XRD、SEM、BET、准原位XPS、拉曼光谱等多种表征手段,研究证实以草酸作沉淀剂制备的催化剂晶粒尺寸最小、比表面积最优,可生成高含量Ni-V₀-Ce界面活性位点与氧空位。在170 ℃、4 MPa氢气条件下反应20 h,该催化剂催化四氢糠醇转化时,1,5-戊二醇选择性达92.8%、收率90.4%,催化性能远优于另外三类催化剂。工艺稳定性测试显示,最优催化剂循环套用5次后活性无明显衰减,反应前后晶粒尺寸、微观形貌变化微弱,结构稳定性突出。

  科研人员进一步开展工艺参数优化实验,明确氢压、温度、反应时长对产物收率的影响规律,探明反应机理:四氢糠醇借助催化剂表面氧空位完成吸附,金属镍活化解离氢气生成活性氢物种,进而选择性断裂环醚C-O键生成目标产物。

  该成果明晰了沉淀剂调控镍铈催化剂结构-性能的内在关联,为低成本、高稳定性镍基催化剂定向设计提供新思路,助力生物质呋喃衍生物资源化高效利用,推动生物基多元醇绿色产业化发展。

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